稳定高效宽带隙钙钛矿电池 : 交联策略抑制相分离
宽带隙混合卤化物钙钛矿中的相分离问题，尤其是碘化铅（PbI₂）介导的氧化还原循环引发的降解，是制约其稳定性（特别是在叠层电池中）的关键瓶颈。针对这一核心矛盾，本研究创新性地引入了一种原位交联添加剂策略，从源头抑制PbI₂形成，显著提升了器件的运行稳定性。
核心策略与方法：
研究采用一种多功能添加剂（文中称为交联剂），在钙钛矿前驱体溶液中引入。在后续退火结晶过程中，该添加剂发生原位聚合，形成三维交联聚合物网络。该网络具有多重功能：
1. 固定铅框架：网络中的强配位基团（如富电子羰基）优先与钙钛矿结构单元[PbX₆]⁴⁻结合，有效抑制了PbI₂中间相的生成（XRD分析显示目标组完全缺失PbI₂特征峰）。
2. 优化结晶动力学：原位光致发光（PL）监测显示，交联剂延缓了结晶起始时间，并使结晶过程更平稳，减少了缺陷形成（PL强度衰减更平缓）。
3. 晶界钝化与离子迁移抑制：形成的聚合物网络均匀分布于整个钙钛矿薄膜，特别是晶界处：
- 钝化缺陷：显著降低了非辐射复合（PL量子产率提升，准费米能级分裂增加40 meV）。
- 抑制离子迁移：时间飞行二次离子质谱（ToF-SIMS）和热激发离子迁移（TID）测量证实，交联网络大幅提升了卤素离子迁移活化能（从0.23 eV升至0.56 eV），扩散系数降低47%，有效抑制了Br/I相分离（光照24小时后PL峰移仅6 nm，抑制效率达87%）。
性能提升与稳定性验证：
单结宽带隙钙钛矿电池（~1.68 eV）：
- 功率转换效率（PCE）达到23.03%。
- 开路电压（Voc）提升0.04 V，填充因子高达84.67%，表明界面复合降低。
- 稳定性： 在持续1个太阳光照强度下进行最大功率点跟踪（MPPT）测试，1100小时后仍保持超过90%的初始效率，远超国际稳定性测试标准。
钙钛矿/硅叠层太阳能电池：
- 实现了领先的认证效率32.57%（反向扫描）。
- 得益于优化的光陷阱结构（绒面硅底电池+平面钙钛矿顶电池）和低电阻电极设计。
- 顶/底电池电流匹配良好（分别约20.69 mA/cm² 和 20.47 mA/cm²）。
- 高温稳定性突破：在45°C高温和持续光照下进行MPPT测试，1400小时后效率衰减仅约10%，保持90%初始性能，突破了宽带隙钙钛矿在叠层应用中的热稳定性瓶颈。
结论与展望：
本研究通过原位交联添加剂工程，成功解决了PbI₂介导的相分离这一宽带隙钙钛矿的核心稳定性问题。该策略通过：
1. 抑制PbI₂形成源头。
2. 优化结晶过程。
3. 在晶界构建钝化与离子迁移阻挡网络。
实现了结晶质量、缺陷钝化和离子迁移抑制的协同优化。所获得的单结和叠层电池在效率和运行稳定性（尤其是高温稳定性）上均取得显著突破，为高性能、长寿命钙钛矿基叠层光伏器件的商业化提供了有效的技术路径。
超声波喷涂技术被认为是一种有效的薄膜涂层制备工艺，可用于制备薄膜钙钛矿太阳能电池的各种功能层，例如TCO涂层（透明导电氧化物）；增透膜和增透膜的制备；钙制备活性层，例如钛矿石，量子点，缓冲层或有机层；超声波喷涂系统为许多太阳能电池应用提供了一种低成本解决方案。超声波喷涂具有高精度薄膜厚度控制、均匀性高、飞溅少，原料利用率高4倍的显著优势。与镀膜和CVD等涂层工艺相比，超声喷涂具有较高的性价比，尤其是对于大面积涂层，其成本大大降低。
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